Тред №1102001

Вполне акутальный материал о нитридном уран-плутониевом (СНУП) топливе 



Перспективное топливо --- часть 1



Мы продолжаем публикацию серии лекций, прозвучавших в рамках молодежной школы «Быстрые реакторы». Главный технолог проекта «Прорыв», экс-директор НИИАР Владимир ТРОЯНОВ рассказывает о перспективном топливе для быстрых реакторов.  





Всегда считалось, что быстрый реактор должен работать в замкнутом топливном цикле, то есть иметь уран-плутониевое топливо. MOX-топливо использовалось многократно, но постепенно стали приходить к выводу, что его дальнейшее применение является нецелесообразным. Главный вопрос заключается в том, когда принять стратегическое решение и начать использовать другой вид топлива.
В данном случае уместно вспомнить интересную историю. В 1940-х годах концепция быстрых реакторов и бридинга еще не была подтверждена и только зарождалась — сначала у американских ученых, потом в Советском Союзе ее активно начал развивать Александр Ильич Лейпунский, собственно, он был родоначальником данного направления. В то время всем было понятно, что топливо должно быть с эффективной плотностью в активной зоне больше чем 10 граммов на 1 куб. см. Именно тогда можно реализовать хорошие условия бридинга и получить очень высокий коэффициент воспроизводства, но самое главное — получить коэффициент воспроизводства в активной зоне больше единицы, то есть реализовать основное преимущество быстрых реакторов. Можно получить коэффициент воспроизводства с учетом периферийных, осевых бланкетов порядка 1,5. Но при этом в активной зоне коэффициент воспроизводства будет меньше единицы, соответственно, вы не сможете обеспечить принцип малого запаса реактивности и реализовать идею получения запаса меньше β.
Чем сегодня не устраивает MOX и почему в нынешней современной концепции сделан выбор в пользу смешанного нитридного уран-плутониевого топлива? Какие альтернативные варианты активно развиваются в мире и могут быть применены в России? Какие проблемы связаны с переходом на новое топливо? Попробуем разобраться.
Требования к топливу быстрых реакторов выдвигаются следующие:
• обеспечение требуемых нейтронно-физических характеристик (НФХ);
• совместимость с конструкционными материалами и теплоносителем;
• стойкость при проектных выгораниях;
• высокая теплопроводность (снижение запасенной энергии, снижение температуры, повышение запаса до разложения топливной матрицы, увеличение диаметров твэлов, уменьшение их количества и доли конструкционной стали в активной зоне);
• удержание газовых продуктов деления в топливной матрице в эксплуатационных режимах и переходных процессах;
• наличие экономически привлекательных технологий регенерации и фабрикации.
Теперь подробнее о каждом пункте. Обеспечение определенных нейтронно-физических характеристик является одним из основных требований к топливу быстрых реакторов. И главный тезис — это минимальный запас реактивности в течение всего цикла эксплуатаций. В идеале — меньше 1β. Но только сделать это, оказывается, чрезвычайно трудно, даже если у вас коэффициент воспроизводства в активной зоне — единица. Далее от этой концепции можно двигаться несколькими путями. При желании можно установить урановые бланкеты, но здесь в активной зоне коэффициент воспроизводства должен быть близким к единице для соблюдения принципов безопасности, которые сегодня не учитываются.
Принцип совместимости с конструкционными материалами и теплоносителем понятен по житейским соображениям. Кастрюля, в которой готовят, не должна ржаветь, ее оболочка должна сохранять свою целостность, механическую прочность, чтобы не было коррозионных повреждений, которые могут приводить к разным эффектам. То есть, например, не должно быть науглероживания оболочки, потери пластичности, охрупчивания и разрушения в процессе эксплуатации. Но существует важный момент, о котором часто забывают, — совместимость с теплоносителем. При обосновании безопасности ядерной установки принимаются во внимание разные обстоятельства, в том числе — какие будут процессы проходить, какая будет радиоактивность теплоносителя в случае, если в радиоактивной зоне присутствуют случайно разгерметизировавшиеся или разрушенные твэлы. Очевидно, что они обосновываются на весь ресурс и должны быть целыми, однако на практике, мы знаем, почти не бывает блоков, где нет разгерметизировавшихся твэлов. И их отсутствие — это огромный успех, недостижимый идеал, к которому стремятся атомные станции всего мира, — нулевой отказ ядерного топлива. Это как заклинание, вы могли его слышать. Таким образом, если в активной зоне присутствует разгерметизировавшийся твэл и возможно проникновение в него теплоносителя, то должна быть обеспечена совместимость, чтобы не происходило физико-химического взаимодействия, когда все продукты деления будут выноситься в теплоноситель. В итоге это может стать катастрофой в том смысле, что из-за повышения активности теплоносителя необходимо будет останавливать блок, искать и вынимать кассету, нести огромные экономические потери. Соответственно, требование совместимости является обязательным.
Требование стойкости при проектных выгораниях — понятие неточное и в общем-то некорректное. Потому что экономика требует, чтобы выгорало максимальное количество топлива, настолько, насколько это возможно. В конце концов, разработчик топлива, конструктор-технолог, устанавливает этот предел выгорания, и сегодня для БН-600 установлено 11,3% выгорания на оксидном топливе. Больше нельзя. Но при достижении этой величины, установленной в проекте, у нас должна обеспечиваться высокая надежность, что является стремлением к нулевому отказу.
Очень интересное требование — высокая теплопроводность, которая переводится в понятие «снижение запасенной энергии». Если температура топлива составляет 2 тыс. °C, а такое возможно в оксидном топливе, то запасенная энергия очень высокая (высокая температура топлива — серьезная проблема для ВВЭР). Если неожиданно по какой-то причине прекращается теплоотвод, а причины могут быть разные, то именно за счет того, что запасенная энергия подогревает теплоноситель, возрастает температура твэла, температура оболочки и температура теплоносителя. Если запасенной энергии меньше, то разогрев меньше. Если температура топлива не очень сильно превышает температуру теплоносителя, авария происходит совершенно по-другому и гораздо легче — температуры оболочки не достигают предельных значений.
Следующий показатель — термохимическая стабильность топливной матрицы (повышение запасов для размножения). Многие знают, что при повышении температуры начинается диссоциация, распадается нитрид, выделяется азот. Данные процессы можно регулировать, если создать соответствующее давление азота. Но существуют пределы, когда не температура плавления определяет работоспособность элемента, а именно понятие «термохимическая стабильность топливной матрицы».
На сегодняшний день при разработке активных зон быстрых реакторов наметился тренд к увеличению диаметров тепловыделяющих элементов. Это происходит потому, что для достижения нейтронно-физических характеристик нужно искать способы повышения загрузки, удельной доли топлива в активной зоне. Этого можно достичь, если вместо тонких твэлов, которые сегодня используются на БН-600 — на 6,9 мм с толщиной оболочки в 0,4 мм (объем конструкционного материала занимает весьма большую часть), — перейти на твэлы большего размера.
Сегодня в новых проектах БН-1200 рассматривается твэл на 10,5 мм с толщиной 0,5 мм. Соответственно, объемная доля стали уменьшается, а объемная доля топлива возрастает. Это способствует тому, чтобы одновременно с повышением плотности топлива достичь тех эксплуатационных характеристик, при которых коэффициент воспроизводства может быть равным единице.
Необходимым требованием также является удержание газовых продуктов деления в топливной матрице в эксплуатационных режимах и переходных процессах. Потому что в случае разгерметизации твэлов попадание накопленных и выделившихся из топлива газовых осколков приведет к повышению активности теплоносителя, с одной стороны, а с другой, выделение из топливной матрицы газовых осколков приводит к возрастанию давления внутренней оболочки твэла, ее деформации и возможному разрушению. Соответственно, данные процессы должны быть оптимально сбалансированы.
Совершенно естественно, что когда мы говорим о требованиях к топливу, одним из основных экономически важных требований является стремление к нахождению дешевых технологий его переработки и фабрикации. Предложение о добавлении в топливо золота и улучшения его характеристик в данном случае не рассматривается, разве что как шутка.
При рассмотрении данных требований возникает понимание необходимости постепенного отказа от окисного топлива.
Основные требования к разработке топлива для замкнутого цикла нельзя игнорировать, потому что должна существовать система, при которой топливо будет вскрываемое, перерабатываемое, которое можно растворить, например, извлечь из него все необходимые продукты и вовлечь обратно.
Исходные предпосылки разработки топлива для ЗТЦ таковы:
• необходимость периодической регенерации и фабрикации топлива в замкнутом цикле;
полное воспроизводство плутония в активной зоне без ураносодержащих экранов при КВ 1,05 (безопасность и технологическая поддержка режима нераспространения ядерных материалов);
• трансмутация наиболее опасных долгоживущих актинидов и продуктов деления и глубокая очистка РАО от этих нуклидов с достижением радиационного баланса между РАО, которые хоронят в земле, и извлекаемой из земли урановой рудой (радиационная безотходность);
• при захоронении РАО — природоподобие и радиационно-миграционная эквивалентность.
Необходимость периодической регенерации и фабрикации топлива в замкнутом цикле — это исходное требование и предпосылка к разработке. Стоит сказать, что периодическая регенерация — это совершенно отдельный вопрос: а с какой частотой? Когда мы работаем в открытом топливном цикле, то один раз вложив много денег в изготовление топлива, в добычу руды, обогащение, стремимся достичь как можно более высоких выгораний, так как отработанное топливо в итоге выкидываем. В замкнутом топливном цикле вся картина совершенно другая. Мы периодически его забираем, извлекаем ценные продукты, радиоактивные отходы отправляем на захоронение, топливо крутится в едином цикле, затраты на добычу урана и на обогащение отсутствуют. И появляется возможность проводить процесс гораздо быстрее, нет затрат на рефабрикацию топлива. Но возникает другая сторона — это стоимость самой периодической процедуры. Все очень просто, баланс двух величин: в данном случае нет сырья, но возникают затраты на переработку. И отсюда, решая оптимизационную задачу, мы должны получить величину оптимального выгорания, которой нужно достигать в замкнутом топливном цикле (ее пока никто не знает!).
Существует одно из основополагающих требований в концепции замкнутого топливного цикла, которое связано с глобальным принципом нераспространения ядерного оружия и ядерных материалов. Мы не должны создавать уран оружейного качества, который может быть использован для создания ядерного оружия. Соответственно, должны воспроизводить плутоний без ураносодержащих экранов при КВ 1,05. Но история процесса такова, что если в воспроизводящем экране нарабатывается плутоний, то его необходимо отдельно перерабатывать от всего массива ядерного топлива, то есть выделить из топлива плутоний, который можно потом вовлечь в цикл и использовать. Возникает момент, когда выделяется оружейный плутоний, который можно украсть и применить в злонамеренных целях. И исключить технически это невозможно.
Единственный способ предотвращения возможной террористической угрозы — отсутствие наработки плутония в экранах. Именно по этому поводу идут горячие споры по всему миру, в том числе в России. Специалисты одного направления считают, что исполнить принцип нераспространения ядерного оружия и ядерных материалов невозможно, если мы используем боковой бланкет и ведем отдельную переработку и выделение плутония оружейного качества, другие считают это ерундой. Единого мнения по этому вопросу не существует. Мы же пытаемся удовлетворить этот принцип, по крайней мере, мы его записали.
Интересный вопрос с обеспечением трансмутации долгоживущих актинидов и некоторых продуктов деления. Это парадигма, и реально речь, конечно, идет только о нептунии, америции, кюрии и, возможно, еще нескольких элементах, которые целесообразно дальше облучать нейтронами и трансмутировать. Действительно, названные элементы могут обеспечивать очень длительное время высокую радиоактивность отработавшего топлива, выделенных оттуда продуктов. Действительно, при облучении быстрыми нейтронами их можно переводить в другую форму и «выжигать». Реально, по общему мнению, должен выделяться кюрий, который в течение достаточно небольшого времени, измеряемого одной-двумя сотнями лет, распадается, и хранение в такое обозримое время обеспечит экологическую безопасность. С нептунием найдены все технологические способы и приемы вовлечения в топливо и изготовления топлива с его помощью. Остается изотоп америций, по которому нет технологического решения вовлечения в топливный цикл и обеспечения трансмутации. Но, если не обеспечить трансмутацию, невозможно выполнить принцип малой активности отходов в топливном цикле с быстрыми реакторами. То есть америций необходимо уничтожить, но технологического решения до сих пор не предложено. Десятилетиями люди работают над этим вопросом. Еще нобелевский лауреат Карло Руббиа активно двигал направление ускорительно-управляемых систем специально для того, чтобы иметь высокоэнергетичные нейтроны, которые лучше выжигают америций. Существовали и многие другие концепции.
Другими исходными предпосылками разработки топлива для замкнутого топливного цикла являются:
• допустимость низкой степени очистки топлива быстрых реакторов от продуктов деления при регенерации и желательность исключения использования производств замкнутого топливного цикла для извлечения из облученного топлива плутония (технологическая поддержка режима нераспространения ядерных материалов);
• минимизация транспортировки больших масс высокоактивных и делящихся материалов;
• экономическая эффективность ядерной энергетики.
В целом, для чистоты концепции, перед людьми, которые занимаются разработкой технологий, стоит глобальная задача, найти решение для которой чрезвычайно сложно. В идеале необходимо создать такую технологию, при которой при переработке ядерного топлива выделяющиеся оттуда радиоактивные элементы не выпускаются в окружающую среду, не отправляются на захоронение, а закручиваются в цикле на рефабрикации и используются в этом топливе. Изготовить топливо из высокоактивных материалов, включающих в себя тот же самый америций, продукты деления, очень сложно. Идет борьба между технологами топлива, которые не хотят работать с грязным топливом на фабрикации, на оборудовании, которое надо обслуживать и на котором не обеспечивается приемлемая экологическая обстановка, и радиохимиками, которым проще обеспечить степень очистки по осколкам деления не более чем в 100 раз и иметь у себя хороший результат. Здесь нужен компромисс, и он есть. Но цена его очень высокая. И это оказывается компромиссом не только между двумя технологами, тем, который занимается фабрикацией, и тем, который занимается радиохимической переработкой, а еще и экономистами. Потому что они могут обеспечить очистку в радиохимическом переделе от осколков деления со степенью очистки 106-107, но нужны дополнительные финансовые ресурсы.
Радиационная эквивалентность может быть достигнута при реализации в ядерной энергетике трансмутационного топливного цикла, имеющего следующие основные элементы:
• переработка всего объема облученного топлива тепловых реакторов с заданным фракционированием для передачи плутония, минорных актинидов и долгоживущих продуктов деления в топливный цикл быстрых реакторов;
• работающие в замкнутом цикле быстрые реакторы, которые в процессе выработки электроэнергии сжигают основную массу актинидов (U, Pu, Am, Np, Cm) и трансмутируют долгоживущие продукты деления (Tc, I).
На сегодняшний день достижение радиационной эквивалентности вызывает большие споры. Помимо всех вышеперечисленных принципов замкнутого топливного цикла с быстрыми реакторами, то есть безопасности, коэффициента воспроизводства, близкого к единице и, соответственно, запаса реактивности меньше β и так далее, существует еще один: отправление в отходы суммарной радиоактивности, которая не превышает радиоактивности извлеченных из земной коры ядерных материалов. Чтобы было понятнее: при добыче, извлечении из земной коры урана, выделяются сопутствующие элементы, обладающие радиоактивностью. Они перерабатываются — получается урановый концентрат, выделяется уран чистый, а вся остальная радиоактивность остается в отвалах или в окружающей среде. Эту радиоактивность можно посчитать.
Итак, взяли уран, отправили его в атомную станцию, отработало топливо, накопили осколки деления. Теперь ставится задача: когда в результате всего технологического цикла получили радиоактивные отходы, то активность отходов, которые отправляются на захоронение, не должна быть больше, чем активность извлеченных сырьевых материалов вместе с сопутствующими элементами. На первый взгляд, это совершенно абсурдная идея, потому что сделать это сложно. Но дальше оказывается, что при определенных ограничениях можно, например, через 300 лет это реально. То есть если топливо, выделенные осколки, радиоактивные продукты выдерживаются 300 лет, то их активность, уменьшаясь постепенно, придет к тому, что этот показатель будет достигнут. Также существует целый ряд сопутствующих обстоятельств, но, в принципе, есть понимание, что такая техническая возможность существует. Действительно, не мгновенно, не в одно и то же время, а после определенной выдержки — умеренной, разумной, когда еще можно обеспечить контролируемое хранение, добиться того, что то, что вы захоронили, по активности не будет превышать активности извлеченной земной коры. Но при этом есть еще одно условие — необходимо дожечь америций и разобраться с кюрием. Потому что они не дадут решить эту проблему.
Итак, что же будет сооружаться на современном этапе развития несуществующего ядерного топливного цикла и, в общем, несуществующих быстрых реакторов для этого, но при существующих планах разработки и создания.
На ПО «Маяк» накоплено большое количество энергетического плутония в результате переработки ядерного топлива за очень длительный период времени от реакторов ВВЭР-440, исследовательских и транспортных реакторов. Выделенный плутоний в виде диоксида хранится на складе. Завод работает и продолжает на склад догружать этот продукт, как вы понимаете, являясь технологическим примером необеспечения принципа нераспространения ядерного оружия и плутония. Потому что, несмотря на то, что объект регулярно инспектируется специалистами из США и очень серьезно охраняется, опасность все же существует, возможно, не у нас в стране, но подобный объект на другой территории может представлять реальную угрозу.
В федеральную целевую программу входят планы по строительству завода по фабрикации топлива, на который будет поступать плутоний. Накопленный, длительное время хранящийся плутоний не может прямо поступить на завод по фабрикации, потому что должен пройти очистку от накопленных там изотопов — прежде всего, америция — и ввиду его высокой активности сегодня запустить его на фабрикацию невозможно. Поэтому появляется промежуточный участок — установка по переочистке плутония, который затем отправляется на несуществующий пока опытно-демонстрационный завод по фабрикации смешанного нитридного уран-плутониевого топлива. Этот объект тоже было решено сооружать на Сибирском химкомбинате. И это будет, как ни удивительно, реакторная установка БРЕСТ-ОД-300. Отработавшее топливо должно будет поступить на завод радиохимической переработки, который тоже пока не существует, но который мы должны сделать в течение ближайшего десятилетия. Отсюда выделенный продукт в виде оксидов урана, плутония, нептуния будет направляться на завод по фабрикации, и здесь возникает элемент, демонстрирующий замкнутый топливный цикл.
Остается нерешенным технологический вопрос о вовлечении америция, который будет выделяться, и мы предполагаем, что с помощью НИИАР будет решена задача по изготовлению специальных элементов, выжигающих америций, которые будут размещены в активной зоне реактора БРЕСТ-ОД-300. Таким образом, на реализуемом этапе предусматривается использование складского плутония, фабрикация из него топлива, проведение его облучения на опытно-демонстрационном реакторе БРЕСТ-ОД-300, получение ОЯТ, радиохимическая переработка и замыкание цикла.
Подведем понятийный промежуточный итог: концепция топлива в виде уран-плутониевого нитрида на сегодняшний день существует, проблема америция отложена, способы решения задач с америцием предложены, реализация планов намечена на 2023 год.
Так какое же топливо для быстрых реакторов предпочтительно? Технически вопрос о предпочтительном виде топлива для БР основывается на двух соображениях: достижимости более высокого уровня безопасности и достижимости более высокого коэффициента воспроизводства.
Принципиальный ответ по предпочтению плотного ядерного топлива (металлическое, карбидное, нитридное) перед МОХ-топливом дан родоначальниками концепции быстрых реакторов много лет назад. Во всех странах, имеющих перспективу развития ядерной энергетики и быстрых реакторов, ведутся научно-исследовательские работы по плотному топливу (фабрикация, переработка ОЯТ, опытное обоснование).
Исторические и политические аспекты, а также наличие производства привели к использованию MOX во Франции и США. У МОХ-топлива фабрикация проще, радиохимическая переработка имела прототипы, оно применимо в LWR. Однако программа по быстрым реакторам в США предполагала только плотное топливо.
Еще со времен Энрико Ферми было понятно, что топливо должно иметь определенную плотность. Исследования были начаты в 1940 – 1950 е годы. Американцы последовательно выполняли работу, применяя металлическое топливо, постепенно придя к использованию сплава урана с цирконием по целому ряду причин, в том числе ввиду преимуществ по физико-химическим свойствам, которые обеспечивают высокую плотность делящихся материалов в активной зоне.
Одновременно с этим в США, Франции, Великобритании и Советском Союзе выполнялась в первую очередь ядерно-оружейная программа. И в силу этого были созданы технологии гидрометаллургической переработки топлива, велись работы с оксидными материалами. Заводы, построенные для изготовления МОX топлива, например, во Франции или в Бельгии, все-таки в качестве родоначальников имели ранее созданные военно ориентированные технологии. И эти страны, двигаясь в рамках существующих традиций и используя существующие производства и технологии, создавали производства MOX-топлива. Но не нашли ему применения. Пытались внедрить технологии изготовления MOX-топлива для реакторов PWR, потратили на эту программу огромное количество денег, пытались ее дальше развивать, но перспектив использования смешанного топлива для реакторов PWR так и не нашли. И реально эта программа дальнейшего продолжения не имела.
Вариантов плотного топлива из химических соединений урана или плутония, отвечающих требованиям, совсем немного. Очень привлекательно использовать металлическое (сплав уран-плутония с добавлением циркония). Такое топливо обладает повышенной, даже избыточной плотностью, отличными нейтронно-физическими характеристиками. Интересно было карбидное топливо, хорошее по своим нейтронно-физическим свойствам. И по нему был проведен достаточно большой объем работ в период с 1960-х годов в США, Франции, Индии и СССР. И достаточно сказать, что за счет работы реактора БР-10 была получена референтность. Но в итоге, по общемировому признанию, это направление было закрыто. К сожалению, в процессе эксплуатации из-за высокой температуры топлива при рабочих условиях происходит науглероживание оболочки, потеря пластичности, образуется очень высокая микротвердость, которая в послереакторных исследованиях достигала 1,2 тыс. кг на миллиметр квадрата. Стеклянные оболочки переходные режимы удерживали трудно — в общем, программу эту решили не развивать.
Конкурировать остались два соединения — металлическое и нитридное топливо. Почему в конечном итоге Советский Союз предпочел нитридное топливо металлическому? Существует несколько причин. Если рассматривать оба варианта, то по плотности, по нейтронно-физическим характеристикам и то и другое удовлетворяют. По технологии и переработке металлическое топливо выглядит более предпочтительным. Но оно обладает тремя существенными недостатками.


Сравнение характеристик, влияющих на выбор МОХ или СНУП для БР (часть 1).
Во-первых, между железом и ураном легкоплавкая эвтектика составляет 660 °C, а у плутония с железом и с компонентами стали — примерно 550 °C. Поэтому, если используются твэлы со стальной оболочкой и металлическим сердечником, при достижении названных температур будет происходить разрушение оболочки с образованием жидких фаз. Легированием цирконием удалось сдвинуть процессы в область более высоких температур, но реально это было несущественно. Дальше осуществлялось очень много работ с поиском барьерных покрытий — окислением сердечников, нанесением дополнительных покрытий, например газофазного вольфрама на оболочку твэла изнутри, и другим. В принципе, такими методами — созданием барьерных покрытий — можно решить эту задачу, но только ненадежно. Достаточно сказать, что хотя бы один дефект в этом покрытии, одна дырка, и взаимодействие с сердечником приведет к образованию дырки в оболочке. То есть покрытия не являются самовосстанавливающимися. Хотя работ было проведено очень много и достигнуты гениальные результаты в попытках решить эту задачу. Тем не менее принято все-таки считать, что твэлы с металлическим топливом работать при температуре более чем 550 °C надежно не могут. А в проекте БН-600 написана температура оболочки 700 °C или даже 710 °C.



Сравнение характеристик, влияющих на выбор МОХ или СНУП для БР (часть 2).
Во-вторых, Россия пока не может расстаться со своей задачей создания свинцового реактора. А если реактор свинцовый, то температура входа — 420 °C. Соответственно, ограничив температуру сверху из-за применения металлического топлива, вынуждены ограничивать температуру снизу, из-за того что температура плавления этого свинца высокая, подогрев на активной зоне-то совсем небольшой, а мы хотим реактор в 3 тыс. МВт по теплу.